使用4K冷冻机的无冷媒稀释冷冻机的共同技术

1．前言

2014年5月1日，极低温冷冻机及其应用的制造销售商，岩谷瓦斯㈱低温设备部门被转让给爱发科低温泵㈱

岩谷瓦斯㈱的低温设备部门与大阪市立大学于2006年至2013年共同开发了无冷媒稀释冷冻机1）-5）。

自2014年起，大阪市立大学和爱发科低温泵㈱一直在开发新的稀释。报告下迄今为止的发开发经过。
(※本文发表于2015年6月出版的技术期刊Mo.79，内容如下。)

天文学（宇宙结构），微量元素分析，量子计算机等下一代设备，以及超导电性等新材料的研究等各个领域都需要"低温"。 实现低于1K温度的一种方法是稀释冷冻机。如今，能够产生低于1K到10mK的低温的稀释冷冻机对于下一代技术的开发是必不可少的。

HLD市场已从真空，汽车，制冷和核电行业扩展到食品和医疗包装行业，测试样本和使用方法也变得更加多样化。 在这样市场环境中，我们将推出「HELIOT 900系列」，旨在更快，测量更微小泄漏，以及提高基本性能和易用性。

氦有两种类型的同位素：原子量为4的普通氦4和原子量为3的轻氦3。 两者都是稳定的元素而不是放射性的，但它们在非常低的温度下的性质是完全不同。 稀释冷冻机是一种利用液氦3和氦4之间的物理性质差异的冷冻机。

以往，采用寒剂(液氮,液氦4)进行循环氦3气体预冷的湿稀释冷冻机(旧型)实现了~2mK，采用机械冷冻机(4K脉冲管冷冻机或4K-GM冷冻机)进行循环氦3气体预冷的无冷媒稀释冷冻机实现了~10mK的最低到达温度。

稀释冷冻机的优点
① 原理简单，所以结构相对简单
② 即使在低温领域也具有大的冷冻能力
③ 可以长时间（长达几个月）连续运行
④ 几乎不受磁场的影响
等等

稀释冷冻机不那么普及的原因是
① 到达最终稳定运行的过程有些复杂且难以理解
② 由于操作阀门很多，操作程序复杂，非专业人员难以处理。
③ 此外，产品的价格很比较高
等等

因此，如果能实现易于操作的无冷媒稀释冰箱并且操作可以自动化，可以被普通用户所使用，那么使用范围会有扩大的可能。

2. 稀释冷冻机的运行原理

① 稀释冷冻机的概念图如图1所示。若将液氦3-4混合液置于0.8 K以下，则氦3分离成几乎100%的氦3浓相和约6%的氦3溶入氦4的稀相。由于氦3浓相较轻，因此浮于稀相的上部。

图1　稀释冷冻机的概念图

② 如果将分馏室的温度设定为约0.5K，由于蒸汽压力差只有氦3选择性蒸发(分馏)。若将氦3在分馏室中蒸发，稀相的氦3产生浓度差，在分馏室和混合室之间渗透压作用下氦3向上方移动。为了弥补分馏室中蒸发的氦3，混合室中浓相中的氦3溶于稀相中。

③ 将浓相的氦3强制注入稀相中，就会产生冷冻。由于该工艺是稀释的，因此被称为稀释冷冻机。氦4在0.5 K以下的温度下为超流动，粘性为零。稀相中的氦3可以看作超流动氦4中自由运动的「气体」。另一方面，可以认为浓相是氦3相互作用较大的「液体」状态。稀释过程可以看作是「液体」状态的氦3「蒸发」「气体」。产生的冷冻能力相当于「蒸发潜热」。

④ 分馏室蒸发的氦3通过外部真空泵排气压缩，再返回到低温恒温器。然后用原稀释冷冻机减压冷却的氦4将氦3气体冷却至1K进行液化(预冷)。被液化的氦3在通过换热器的过程中被进一步冷却后返回混合室。

⑤ 如上所述，通过氦3的循环，连续产生低温的即为稀释冷冻机。
稀释冷冻机是从1K到数mK连续得到低温，因此作为物性测量用途广泛普及，但目前几乎没有向其他领域的扩展。最大的问题是设备较大，必须定期补充液氦，而且操作步骤复杂，一般用户难以处理。

作为一次性解决这些问题的方法，出现了不使用液氦而使用机械冷冻机的无冷媒稀释冷冻机。

3．无冷媒稀释冷冻

（图2）显示了无冷媒稀释冷冻机的模式图。在冷媒稀释冷冻机中，循环氦3气体由机械式冷冻机(4K-GM冷冻机或4K-脉冲管冷冻机)冷却至约3K后，由JT阀Joule-Thomson膨胀而被液化。

图2　无冷媒稀释冰箱的示意图。

无冷媒稀释冷冻机的优点
① 运作方法简单（可通过计算机控制实现自动化），减少了研究人员的身心负担，同时使非熟练的操作员也轻松操作
②超小型化
③一方面，不消耗氦（氦资源问题）。另一方面，缺点包括与传统的稀释冷冻机相比性能较差，以及机械冷冻机引起的振动。 关于最低温度，常规稀释冷冻机可冷却至~2mK，而无冷媒稀释冷冻机约为10mK（原因见5）。

4． 一体型无冷媒稀释冷冻机（与预冷机械冷冻机一体型）

从2007年到2010年，我们开发并改进了一体型无冷媒稀释冷冻机。一体型无冷媒稀释冷冻机作为循环氦3气体的预冷手段，使4K脉冲管(岩谷瓦斯 (株) PDX-05型0.5W@4.2K)冷冻机直接热接触稀释冷冻机主机，经过4K脉冲管冷冻机第1段~50K、第2段~3K的冷却，通过JT阀门Joule-Thomson膨胀进行冷却和液化(图3)

图3一体型无冷媒稀释冰箱的一般视图（左：脉冲管冷冻机压缩机，中间：稀释冷冻机主体，右：气体处理系统）。

与4K-GM冷冻机相比，4K脉冲管冷冻机的优点在于，没有活塞等活动部件，因此冷冻机产生的振动较小。
图4显示了一体型无冷媒稀释冷冻机的冷却过程。 在初步冷却过程和液化过程之后，会进入循环过程并在约30小时内达到稳定状态。10K附近的恒定温度是控制程序的等待时间，可以通过更改设置来消除。 对一体型无冷媒稀释冷冻机的改进试验结果表明，最低到达温度为4.5 mK。另外，冷冻能力可达到100mK 100μW。

在一体型无冷媒稀释冷冻机的结构中，脉冲管冷冻机的微小振动会传递到稀释冷冻机本体。研究表明，一体型无冷媒稀释冷冻机在10mK以下甚至是脉冲管冷冻机的微小振动都对混合室的温度产生了很大影响。另外，由于制造成本高，4K脉冲管冷冻机(PDX-05型)实际上已经停产。为此，我们使用4K-GM冷冻机，将"机械式制冷机"和"稀释冷冻机主机"分离开来，完全阻断振动，从2011年起开始开发「分体式稀释制冷机」。

图5 分离的无冷媒稀释冰箱的示意图。

图4 稀释冷冻机的冷却过程示例。

5．分离型稀释冷冻机

冷冻机使用4K-GM(岩谷瓦斯 (株) HE10型1.0W@4.2K)，机械冷冻机与稀释冷冻机本体的完全分离，两者用柔性吸管相连，通过液氮和液氦4对循环气体进行预冷(图5)。

由于可以将机械冷冻机分离成与稀释冷冻机主体不同的低温恒温器，所以不会传递GM冷冻机的振动。柔性吸管结构，液氦4循环的两段侧(图6)。

大气压下的氦4经冷冻机冷却液化至约3K后，JT阀则变得更低温。柔性吸管形成液氦4的进程和回程，进路输送液氦4到稀释冷冻机侧低温恒温器，在稀释冷冻机冷却后，经过回路返回到GM冷冻机侧低温恒温器，在真空泵中循环。对一体型稀释冷冻机和分离型稀释冷冻机的振动在混合室进行了检测。结果表明，一体型稀释冷冻机使用的是脉冲管冷冻机，有7μm左右的振动。分离型稀释冷冻机使用通用冷冻机，冷冻机本身的振动大，但可利用柔性吸管吸收振动，减小到了2μm以下。

但分离型稀释冷冻机的最低达到温度为50mK，与一体型稀释冷冻机相比略差。其原因是采用分体式，导致换热效率降低，以及柔性吸管的热量进入增加。

图6　柔性吸管的结构（二段）。

图7　4K冷冻机的类型（左起：4K脉冲管冷冻机（PDX-05）和4K-GM冷冻机（HE10和HE05））。

6．总结和课题

迄今为止进行了2种无冷媒稀释冷冻机(一体型和分离型)的开发。在一体型无冷媒稀释冷冻机上，成功实现了无冷媒稀释冷冻机最低到达温度~4mK的世界记录水平。
分离型无冷媒稀释冷冻机以更高的性能为目标，但由于热交换效率低，导致了到达温度的恶化。虽然对柔性吸管进行了改进，实现了大幅改善，但最低到达温度仅为45mK。在试制的稀释冷冻机时，氦3气体的价格高涨(开发之初，大气压下1升的氦3气体的价格是几万日元，一下子升到50万日元以上，最近降到40万日元左右)已经成为成本方面的课题。
作为新的开发目标，将以通用性较高的80~100mK作为工作温度，目标是实现尺寸比过去更小、价格更低的目标。具体来说，氦气的使用量比原来大幅减少，配备的4K-GM冷冻机也将采用更小、更低价格的HE05型(0.5W@4.2K),全面降低价格。为了进一步追求易用性，开拓没有使用经验的新用户的需求，提出如下目标进行开发。

· 所有程序都可以长时间自动运行。

· 冷却过程中无需阀门操作或调节氦3或氦4的量。

· 减少室温下的冷却时间。

· 尽可能减小尺寸和价格。

最后，在无冷媒稀释冰箱中使用的4K冷冻机的照片如图7所示。左起：4K脉冲管冷冻机（PDX-05）和4K-GM冷冻机（HE10和HE05）。

^{Joint Development of Cryogen Free Dilution Refrigerator using 4K-Cryocooler Tomio NISHITANI＊1 and Tohru HATA＊2
＊1 Cryogenic Equipment Division, Ulvac Cryogenics Inc. 60 Ujihinojiri, Uji, Kyoto, 611-0021, Japan
＊2 Ultra Low Temperature Laboratory, Graduate School of Science, Osaka City University. 3-3-138 Sugimoto, Sumiyoshi-ku Osaka, Osaka 558-8585, Japan
Cryogenic Equipment Division of Iwatani Industrial Gases Corporation (IIG), which produces and selles cryogenic refrigerators and their application products, was transferred to Ulvac Cryogenics Incorporated on May 1, 2014. Cryogenic Equipment Division of IIG and Osaka City University jointly developed cryogen- free dilution refrigerator from 2006 to 20131)-5). From 2014, Ulvac Cryogenics Incorporated has succeeded this effort and has been developing a new dilution refrigerator with Osaka City University This paper reports the history and progress of these development efforts.}

^{致谢
本文介绍的无冷媒稀释冷冻机是在大阪市立大学低温实验室的合作下开发的。 我想对石川修六氏先生，矢野英雄氏先生，小原顕先生表示深深的谢意。}

^{文　献
1） T. Hata, T. Nishitani, S. Togitani, A. Handa, K. Obara:Development of New Type Dilution Refrigerator Using Pulse Tube, 137.
2） T. Hata: Dilution Refrigerator without Refrigerant, Journal of the Cryogenic Association of Japan No.2 (2008), 44.
3） A. Handa, S. Togitani, T. Nishitani, K. Obara, H. Yano, O. Ishikawa, T. Hata, Dilution Refrigerator without Refrigerant, Collected Abstracts of Cryogenic and Superconductivity Society of Japan (Autumn 2009), 33.
4） A. Yamaguchi, K. Obara, H. Yano, O. Ishikawa,T. Hata, A. Handa, S. Togitani and T. Nishitani,Development of Dry Dilution Refrigerator and
Temperature Measurement with Quartz TuningFork. Proceedings of Low Temperature Physics,（2011）, 26.
5） T. Hata, T. Matsumoto, K. Obara, H. Yano, O.Ishikawa, A. Handa, S. Togitani and T. Nishitani,Development and Comparison of Two Types of Cryogen-Free Dilution Refrigerator, Journal of Low Temperature Physics Vol.175（ 2014）, 471-479.}

(※ This article was released in "Technical Journal No.79 published in June, 2015")