4K 冷凍機を使った無冷媒希釈冷凍機の共同技術

1．はじめに

極低温冷凍機とその応用製品を製造販売していた岩谷瓦斯㈱低温機器部が2014年5月1日にアルバック・クライオ㈱に譲渡・継承された。

岩谷瓦斯㈱低温機器部は2006年度から2013年度まで無冷媒希釈冷凍機を大阪市立大学と共同開発した1）－5）。

2014年度からは、新たな希釈冷凍機の開発を大阪市立大学とアルバック・クライオ㈱で進めている。これまでの開発経過について報告する。
(※この記事は、2015年6月発行のテクニカルジャーナルMo.79に掲載されたもので、内容は取材時のものです。)

天文学（宇宙構造）や微量元素分析、量子コンピューターなどの次世代機器、超伝導などの新規物質探索など様々な分野において"低温"が必要とされている。1K以下の温度を実現する方法の一つが希釈冷凍機で、今日では1K 以下から数10mK までの低温を作り出せる希釈冷凍機が、次世代技術の開発に不可欠なものとなっている。

HLDの市場は、真空、自動車、冷凍、原子力業界から食品・医療品梱包業界等へと広がってきており、試験体、使用方法も多種多様になりつつある。そのような市場環境において、より早く、より微小な漏れを測定するという基本性能の向上と使いやすさの向上を目指した「HELIOT 900シリーズ」を開発したので紹介する。

ヘリウムには原子量が4の通常のヘリウム4と原子量が3で軽いヘリウム3の二種類の同位体が存在する。ともに安定元素で放射性はないが、極低温での物性が全く異なる。希釈冷凍機は液体ヘリウム3とヘリウム4の物性の違いを利用した冷凍機である。

従来から、循環ヘリウム3ガスの予冷に寒剤（液体窒素や液体ヘリウム4）を用いるウエット希釈冷凍機（従来型）で～2mK、循環ヘリウム3ガス予冷に機械的冷凍機（4K パルス管冷凍機または4K-GM 冷凍機）を用いる無冷媒希釈冷凍機で～10 mK の最低到達温度が実現されている。

希釈冷凍機のメリットとしては、
① 原理がシンプルなので構造が比較的簡単である
② 低温領域でも大きな冷凍能力を持つ
③ 長期間（～数カ月）にわたる連続運転が可能である
④ 磁界の影響をほとんど受けない
などが挙げられる。

希釈冷凍機があまり普及していない理由として、
① 最終の定常運転に至る過程がやや複雑で理解しにくい
② 操作バルブ数が多く、操作手順が複雑なため熟練者以外には扱いにくい
③ さらには製品の価格が高い
などが挙げられる。

したがって、操作が簡単な無冷媒希釈冷凍機が実現し、かつ一般ユーザーでも使えるように運転の自動化が可能となれば、利用範囲の広がりが期待できる。

2. 希釈冷凍機の運転原理

① 希釈冷凍機の概念図を（Figure 1）に示す。液体ヘリウム3－4混合液を0.8K 以下にすると、ヘリウム3がほぼ100％のヘリウム3濃厚相と約6％のヘリウム3がヘリウム4に溶け込んだ希薄相の二つに相分離する。ヘリウム3濃厚相は軽いため希薄相の上部に浮く。

Figure 1　Conceptual diagram of a dilution refrigerator.

② 分溜室の温度を約0.5K に設定すると、ここでは蒸気圧の違いからヘリウム3のみが選択的に蒸発する（分溜）。ヘリウム3を分溜室で蒸発させると、希薄相のヘリウム3に濃度差が生じ、分溜室と混合室間に浸透圧が働きヘリウム3は上方に移動する。分溜室で蒸発したヘリウム3を補うために、混合室で濃厚相中のヘリウム3が希薄相中に溶け込む。

③ 濃厚相のヘリウム3を希薄相に強制的にとけ込ませると冷凍が発生する。このプロセスが希釈であるため、希釈冷凍機と呼ばれている。ヘリウム4は0.5K以下の温度では超流動となっており粘性がゼロである。希薄相中のヘリウム3は超流動ヘリウム4の中を自由に運動する「気体」と見なせる。一方濃厚相はヘリウム3の相互作用が大きい「液体」状態と考えられる。希釈プロセスは「液体」状態のヘリウム3が「蒸発」して「気体」になると見なせる。発生する冷凍能力は「蒸発潜熱」に相当する。

④ 分溜室で蒸発したヘリウム3は外部の真空ポンプによって排気・圧縮されて、再びクライオスタットに戻される。その後、従来型の希釈冷凍機では減圧冷却したヘリウム4でヘリウム3ガスを1Kまで冷却し、液化する（予冷）。液化されたヘリウム3は、熱交換器を通過する過程でさらに冷却され混合室に戻る。

⑤ 以上のように、ヘリウム3が循環することで、連続的に低温を生成するのが希釈冷凍機である。

希釈冷凍機は1Kから数mKまで連続的に低温が得られることから広く物性測定用として普及しているが、それ以外の分野への広がりはほとんどないのが現状である。その最大の問題は、装置が大型であること、液体ヘリウムを定期的に補充しなければならないこと、それにもまして操作手順が複雑で一般ユーザーでは扱えないことにある。

これらの問題点を一気に解決する方法として液体ヘリウムを用いる代りに機械的冷凍機を用いた無冷媒希釈冷凍機が登場した。

3．無冷媒希釈冷凍

（Figure 2）に無冷媒希釈冷凍機の模式図を示す。無冷媒希釈冷凍機では、循環ヘリウム3 ガスは機械式冷凍機（4K-GM 冷凍機または4K- パルス管冷凍機）により約3Kまで冷却された後、JT弁によりJoule-Thomson膨張して液化される。

Figure 2　Schematic diagram of a cr yogen-free dilution refrigerator.

無冷媒希釈冷凍機のメリットは、
① 運転方法が簡単（コンピューター制御による自動化も可能）なため、研究者の肉体的・精神的負担が軽減されると同時に、熟練者でなくても運転操作が容易である
②超小型化が可能
③ヘリウムを消費しない（ヘリウム資源問題）一方でデメリットとしては、従来型希釈冷凍機と比べてその性能が劣る、機械式冷凍機による振動が乗ることなどが挙げられる。最低到達温度に関して、従来型希釈冷凍機は～2mKまで冷えるのに対して、無冷媒希釈冷凍機では～10mK 程度である（理由については5参照）。

4． 一体型無冷媒希釈冷凍機（予冷用機械式冷凍機と一体化）
2007年から2010年まで一体型無冷媒希釈冷凍機の開発と改良を行った。一体型無冷媒希釈冷凍機では循環ヘリウム3ガスの予冷手段として，4Kパルス管冷凍機（岩谷瓦斯㈱PDX-05型0.5W@4.2K）を希釈冷凍機本体にダイレクトに熱接触させ、4Kパルス管冷凍機の1段目により～50K、2 段目で～3Kまで冷した後、JT弁でJoule-Thomson膨張により冷却・液化する構造としている（Figure 3）。

Figure 3　General view of an integrated cryogen-free dilution refrigerator (Left: compressor for pulse tube refrigerators, middle: dilution refrigerator main unit, right: gas handing system).

4Kパルス管冷凍機は、4K-GM冷凍機と比べ、ピストンなどの可動部がないため冷凍機が引き起こす振動が少ないというメリットを有する。
一体型無冷媒希釈冷凍機の冷却過程の一例をFigure4に示す。予備冷却プロセス、液化プロセスを経て循環プロセスに入り、約30時間で定常状態となった。10K付近で一定温度になっているのは制御プログラムの待ち時間であり、設定を変えれば取り除くことができる。一体型無冷媒希釈冷凍機の改良試験の結果、最低到達温度は4.5mKであった。また冷凍能力は100mKで100μWという性能が得られた。

一体型無冷媒希釈冷凍機の構造では、パルス管冷凍機の微小振動が希釈冷凍機本体に伝わってしまう。一体型無冷媒希釈冷凍機で10mK 以下においてはパルス管冷凍機の微小な振動でさえ混合室の温度に大きな影響を与えているという事が判明した。また4Kパルス管冷凍機（PDX-05型）が製作コスト高から実質的に製造終了となった。このため4K-GM冷凍機を使い、"希釈冷凍機本体"と"機械式冷凍機"を分離して振動を完全遮断したいと考え、2011年度から「分離型希釈冷凍機」の開発に着手した。

Figure 5　Schematic diagram of a separated cryogen-free dilution refrigerator.

Figure 4　Example of the cooling processes of a dilution refrigerator.

5．分離型希釈冷凍機

冷凍機として4K-GM冷凍機（岩谷瓦斯㈱HE10 型1.0 W@4.2K）を使い、機械的冷凍機と希釈冷凍機本体を完全に分離し、両者をフレキシブルサイフォンで繋ぎ、液体窒素と液体ヘリウム4を介して循環ガスを予冷するという構造とした（Figure 5）。

機械的冷凍機を希釈冷凍機本体とは別のクライオスタットに分離できるので、GM冷凍機の振動が伝わらない。フレキシブルサイフォンの構造を、液体ヘリウム4を循環する二段側で説明する（Figure 6）。

大気圧のヘリウム4は冷凍機で冷却されて液化し約3Kになった後、JT弁でさらに低温となる。フレキシブルサイフォンには液体ヘリウム4の往路と復路が形成されており、往路で希釈冷凍機側クライオスタットに運ばれた液体ヘリウム4は、希釈冷凍機を冷却した後、復路を通ってGM冷凍機側クライオスタットに戻り、真空ポンプで循環する。一体型希釈冷凍機と分離型希釈冷凍機の振動を混合室部で測定した結果、一体型希釈冷凍機はパルス管冷凍機を使っているが、7μm 程度の振動があった。分離型希釈冷凍機はGM冷凍機を使っており冷凍機本体の振動は大きいが、フレキシブルサイフォンで振動を吸収することができ、2μm以下に低減できた。

しかし、分離型希釈冷凍機における最低到達温度は50mKで、一体型希釈冷凍機と比べると悪くなった。これは、分離型にしたことにより熱交換率が悪くなったことと、フレキシブルサイフォンからの熱進入が増えたことが原因である。

Figure 6　Structure of a flexible syphon (second stage).

Figure 7　Types of 4K refrigerators (From left: 4K pulse tube refrigerator (PDX-05) and 4K-GM refrigerators (HE10 and HE05)).

6．まとめと課題
これまでに2種類の無冷媒希釈冷凍機（一体型と分離型）の開発を行った。一体型無冷媒希釈冷凍機においては、最低到達温度～4mKという無冷媒希釈冷凍機における世界記録レベルを実現することに成功した。
分離型無冷媒希釈冷凍機では、より高性能化を目指したが、熱交換効率の低下により到達温度の悪化を起した。フレキシブルサイフォンの改良を試みたが、大幅な改善は達成できす、最低到達温度は45mKにとどまった。試作した希釈冷凍機はヘリウム3ガスの高騰（開発当初は大気圧で1リットルのヘリウム3ガスの価格は数万円だったが一時は50万円以上となり、最近は40万円程度に落着いている）がコスト面での課題となっている。
新たな開発目標として、汎用性の高い80～100mKを運転温度とし、これまでより小型で低価格のを目指す。 具体的にはヘリウム3ガスの使用量を従来から大幅に削減し搭載する4K-GM冷凍機もより小型・低価格のHE05型（0.5W@4.2K）を採用するなど、全面的な低価格化を狙う。さらに使い易さを追求し、利用経験の無い新規ユーザーからの需要を開拓するため、以下の目標を掲げて開発を行っている。

・ 全てプログラムによる自動運転で長時間の無人運転が可能。

・ 冷却途中で弁操作や、ヘリウム3・ヘリウム4の混合量の調整が不要。

・室温からの冷却時間の短縮。

・可能な限りの小型化・低価格化。

最後に無冷媒希釈冷凍機に使われた4K冷凍機の写真を（Figure 7）に示す。左から4 Kパルス管冷凍機PDX-05型、4K-GM冷凍機HE10型、HE05型。

^{Joint Development of Cryogen Free Dilution Refrigerator using 4K-Cryocooler Tomio NISHITANI＊1 and Tohru HATA＊2
＊1 Cryogenic Equipment Division, Ulvac Cryogenics Inc. 60 Ujihinojiri, Uji, Kyoto, 611-0021, Japan
＊2 Ultra Low Temperature Laboratory, Graduate School of Science, Osaka City University. 3-3-138 Sugimoto, Sumiyoshi-ku Osaka, Osaka 558-8585, Japan
Cryogenic Equipment Division of Iwatani Industrial Gases Corporation (IIG), which produces and selles cryogenic refrigerators and their application products, was transferred to Ulvac Cryogenics Incorporated on May 1, 2014. Cryogenic Equipment Division of IIG and Osaka City University jointly developed cryogen- free dilution refrigerator from 2006 to 20131)-5). From 2014, Ulvac Cryogenics Incorporated has succeeded this effort and has been developing a new dilution refrigerator with Osaka City University This paper reports the history and progress of these development efforts.}

^{謝　辞
本稿で紹介した無冷媒希釈冷凍機の開発は大阪市立大学　超低温研究室のご協力を得て行った．石川修六氏，矢野英雄氏，小原顕氏に深く御礼申し上げる．}

^{文　献
1） 畑徹，西谷富雄，研谷昌一郎，半田梓，小原顕，パルス管冷凍機を用いた新しいタイプの希釈冷凍機開発，2008 年秋季低温工学・超電導学会予稿集，137.
2） 畑徹，寒剤を用いない希釈冷凍機，低温ジャーナル第2 号（2008），44.
3） 半田梓，研谷昌一郎，西谷富雄，小原顕，矢野英雄，石川修六，畑徹，寒剤を用いない希釈冷凍機，2009年秋季低温工学・超電導学会予稿集，33.
4） A. Yamaguchi, K. Obara, H. Yano, O. Ishikawa,T. Hata, A. Handa, S. Togitani and T. Nishitani,Development of Dry Dilution Refrigerator and
Temperature Measurement with Quartz TuningFork. Proceedings of Low Temperature Physics,（2011）, 26.
5） T. Hata, T. Matsumoto, K. Obara, H. Yano, O.Ishikawa, A. Handa, S. Togitani and T. Nishitani,Development and Comparison of Two Types of Cryogen-Free Dilution Refrigerator, Journal of Low Temperature Physics Vol.175（ 2014）, 471-479.}

(※この記事は、2015年6月発行のテクニカルジャーナルMo.79に掲載されたもので、内容は取材時のものです。)